贵州松河煤矿晚二叠世煤的有机地球化学特征

吴士豪; 薄朋慧; 徐飞; 王炎; 陆青锋; 秦身钧

doi:10.19509/j.cnki.dzkq.2020.0418

贵州松河煤矿晚二叠世煤的有机地球化学特征

doi: 10.19509/j.cnki.dzkq.2020.0418

基金项目:

国家自然科学基金项目 41472133

河北省自然科学基金项目 D2018402093

河北省高层次人才项目 A201802006

详细信息

作者简介:
吴士豪(1995-), 男, 现正攻读地质资源与地质工程专业硕士学位, 主要从事煤地球化学研究工作。E-mail:wushihao8@163.com

通讯作者:
秦身钧(1977-), 男, 教授, 主要从事煤地球化学研究工作。E-mail:qsjhbhd@163.com

中图分类号: P618.11
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出版历程
- 收稿日期: 2019-04-12

Organic geochemistry of the Late Permian coal from the Songhe Mine, Guizhou

摘要

摘要: 以贵州松河煤矿晚二叠世煤层为研究对象，进行了详细的有机地球化学研究。利用偏光显微镜观察煤岩组分和测定镜质体反射率，利用气相色谱（GC）和色谱-质谱联用（GC-MS）分别对煤样中饱和烃和芳香烃进行测定，并计算相关的有机地球化学参数。结果显示，松河煤样镜质组含量最高，镜质体平均反射率（R_o）为1.21%。正烷烃碳数分布范围为C₁₂-C₂₉，主峰碳为C₁₄或C₁₅，∑C_21-/∑C₂₂₊值较高，奇偶优势指数OEP值接近于1，姥植比（Pr/Ph）在1.40~2.65之间；检测到的芳烃种类较多，以来源于树脂类有机质的萘系和菲系化合物为主，甲基取代同系物中热力学稳定异构体的含量相对较高。分析表明，松河煤的成煤母质主要为陆相高等植物，但也伴随海相低等生物的贡献；煤样成熟度较高，较高的芴系化合物和苯并萘并噻吩含量反映煤层主要形成于还原环境之中。
- 松河 /
- 晚二叠世 /
- 煤 /
- 饱和烃 /
- 芳香烃 /
- 有机地球化学
Abstract: The Late Permian coal samples selected from Songhe Mine, Guizhou Province, were investigated by organic geochemical methods. Optical microscopy was used to observe coal components and determine vitrinite reflectance. Saturated hydrocarbons and aromatic hydrocarbons in coals were analyzed by gas chromatography (GC) and gas chromatography-mass spectrometry (GC-MS), and the related organic geochemical parameters were calculated. The results show that the content of vitrinite in Songhe coal samples is the highest, with the average vitrinite reflectance (R_o) 1.21%. The carbon number of n-alkanes ranges from C₁₂ to C₂₉, and the main peak carbon is C₁₄ or C₁₅. The value of ∑C_21-/∑C₂₂₊ is higher, and the value of odd-even predominance (OEP) is close to 1, and the pristane/phytane (Pr/Ph) ratio is from 1.40 to 2.65. There are many kinds of aromatic hydrocarbons detected. The contents of naphthalene and phenanthrene compounds derived from resins are predominant, and the isomers of aromatic hydrocarbons with higher thermodynamic stability has an advantage position. The data analyses indicate that the coal-forming parent material is mainly from terrestrial higher plants, accompanied by the contribution of marine phytoplankton. The coal sample has higher maturity. The relative higher contents of fluorenes and benzonaphthothiophenes indicate that coal seams were mainly formed in reducing environment.
- Songhe /
- Late Permian /
- coal /
- saturated hydrocarbons /
- aromatic hydrocarbons /
- organic geochemistry

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图 1 贵州松河煤矿地理位置及煤层信息图

Figure 1. Location and coal seams of Songhe Mine, Guizhou

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图 2 松河煤中饱和烃的色谱图

ST.内标角鲨烷

Figure 2. GC chromatograms of the saturated hydrocarbons in coals from Songhe Mine

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图 3 松河煤中芳香烃的色谱-质谱图

N.萘；P.菲；FLU.芴；DBF.氧芴；DBT.硫芴；Bi.联苯；Py.芘；Ch.；FLA.荧蒽；BNT.苯并萘并噻吩；Per.苝；BaP.苯并芘；M-.甲基-；DM-.二甲基-；TM-.三甲基-

Figure 3. GC-MS chromatograms of the aromatic hydrocarbons in coals from Songhe Mine

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图 4 松河煤中鉴定出的芳香烃相对含量分布图

1.萘系列；2.氧芴系列；3.芴系列；4.硫芴系列；5.菲系列；6.联苯系列；7.苯并萘并噻吩系列；8.苯并萘并呋喃系列；9.芘系列；10.荧蒽系列；11.䓛系列；12.苝系列；13.蒽系列

Figure 4. Relative content distribution of aromatic hydrocarbons in Songhe coal

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表 1 松河煤显微组分质量分数

Table 1. Maceral composition of the Songhe coal

煤样	R_o/%	镜质组	结构镜质体	均质镜质体	基质镜质体	胶质镜质体	碎屑镜质体	惰质组	丝质体	粗粒体	微粒体	菌类体	碎屑惰质体	矿物	黄铁矿	黏土矿物	方解石	石英
煤样	R_o/%	w_B/%
SH1152-1	1.17	64.30	0.23	24.94	36.61	0	2.52	28.83	7.78	1.60	2.06	0.46	16.93	6.86	3.43	1.14	1.83	0.46
SH1152-3	1.17	52.73	1.09	20.22	26.23	1.09	4.10	38.80	9.84	1.37	1.91	0	25.68	8.47	0	4.37	2.73	1.37
SH1232-1	1.26	58.84	0.48	26.15	30.75	0	1.45	36.32	11.62	1.69	0.48	0.24	22.28	4.84	0	1.94	2.42	0.48
SH1334-1	1.24	67.39	0.86	28.08	29.37	0	9.07	21.17	0.65	1.51	1.51	0	17.49	11.46	2.38	2.16	4.54	2.38
平均值	1.21	60.81	0.67	24.85	30.74	0.27	4.28	31.28	7.47	1.54	1.49	0.17	20.60	7.91	1.45	2.40	2.88	1.17

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表 2 松河煤样可溶有机质质量分数

Table 2. Contents of organic extract in coals from Songhe Mine

样品编号	有机质/ (mg·g^-1)	族组分/(mg·g^-1)			总烃/ (mg·g^-1)	饱/芳
样品编号	有机质/ (mg·g^-1)	饱和烃	芳香烃	极性物	总烃/ (mg·g^-1)	饱/芳
SH1152-1	10.62	0.98	4.45	5.19	5.43	0.22
SH1152-3	5.46	0.90	2.51	2.05	3.41	0.36
SH1232-1	12.32	2.14	4.99	5.19	7.13	0.43
SH1232-3	9.05	1.25	3.82	3.97	5.08	0.33
SH1334-1	8.87	1.39	4.36	3.12	5.75	0.32
SH1334-3	10.55	2.07	5.87	2.61	7.94	0.35
平均值	9.48	1.46	4.33	3.69	5.79	0.33

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表 3 松河煤中饱和烃色谱参数

Table 3. Parameters of saturated hydrocarbons in Songhe coals

样品编号	碳数范围	主峰碳数	OEP	∑C_21-/∑C₂₂₊	Pr/Ph	Pr/nC₁₇	Ph/nC₁₈
SH1152-1	C₁₂-C₂₇	C₁₄	1.06	7.10	1.40	0.50	0.43
SH1152-3	C₁₂-C₂₉	C₁₅	1.02	7.80	2.16	0.39	0.24
SH1232-1	C₁₂-C₃₀	C₁₅	1.07	4.97	2.65	0.72	0.32
SH1232-3	C₁₂-C₃₀	C₁₅	1.06	4.73	2.42	0.61	0.30
SH1334-1	C₁₃-C₂₉	C₁₄	1.10	6.63	2.63	0.58	0.28
SH1334-3	C₁₁-C₂₉	C₁₃	0.99	9.21	2.38	0.60	0.31
平均值	-	-	1.05	6.74	2.27	0.57	0.31
注：$OEP = {\left[ {\frac{{{{\rm{C}}_{i - 2}} + 6{{\rm{C}}_i} + {{\rm{C}}_{i + 2}}}}{{4{{\rm{C}}_{i - 1}} + 4{{\rm{C}}_{i + 1}}}}} \right]^{\left( { - 1} \right)i + 1}}$，其中C_i为主峰碳；数据根据色谱图积分结果计算

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表 4 松河煤中可识别的芳香烃化合物

Table 4. Identificable aromatic hydrocarbons in coals from Songhe Mine

	SH1152-1	SH1152-3	SH1232-1	SH1232-3	SH1334-1	SH1334-3	平均值
	w_B/%
萘系列	25.08	27.56	22.96	21.45	45.36	45.26	31.28
N	0.26	0.41	0.24	0.21	2.68	2.21	1.00
MN	1.67	2.00	1.33	1.91	14.94	13.77	5.94
DMN	10.54	9.98	10.17	8.94	18.03	18.67	12.72
TMN	10.59	12.68	9.59	8.97	7.44	8.30	9.60
乙基萘	0.84	0.95	0.75	0.63	1.20	1.17	0.92
氧芴系列	5.96	7.07	7.09	6.87	4.37	4.66	6.00
DBF	0.36	0.49	0.29	0.28	0.27	0.31	0.33
MDBF	2.53	3.18	3.12	3.07	2.09	2.24	2.71
芴系列	9.78	10.75	9.26	8.75	6.13	6.89	8.59
Fluorene	0.31	0.43	0.24	0.20	0.26	0.22	0.28
MFLU	4.76	5.45	4.49	4.31	2.98	3.56	4.26
C₂-FLU	3.66	3.88	3.52	3.53	2.24	2.47	3.22
硫芴系列	6.02	6.31	6.62	6.74	4.22	4.34	5.71
DBT	1.10	1.26	1.72	1.70	1.03	1.12	1.32
MDBT	2.79	2.92	2.83	2.80	1.73	1.79	2.48
DMDBT	1.38	1.39	1.33	1.40	0.97	0.98	1.24
菲系列	27.84	25.25	25.54	27.12	16.03	17.98	23.29
P	2.58	2.21	1.91	2.00	2.06	2.46	2.20
MP	10.14	9.69	8.70	8.72	4.82	6.80	8.15
DMP	9.36	8.49	8.72	9.28	5.30	5.52	7.78
TMP	3.97	3.37	3.85	4.21	2.33	1.96	3.28
联苯系列	6.78	8.01	7.25	6.81	9.64	10.25	8.12
Bi	0.32	0.45	0.23	0.13	2.01	1.87	0.84
MBi	1.54	1.44	2.43	2.28	4.11	4.32	2.69
DMBi	4.92	6.11	4.60	4.41	3.52	4.06	4.60
苯并萘并噻吩系列	6.08	4.35	6.31	7.17	5.50	3.88	5.55
BNT	1.40	0.70	1.53	1.37	0.66	0.38	1.01
MBNT	3.52	2.48	3.58	3.29	2.62	2.29	2.96
DMBNT	1.16	1.16	1.20	2.51	2.22	1.21	1.58
苯并萘并呋喃系列	2.76	2.37	2.76	2.78	1.66	1.32	2.28
芘系列	3.73	3.53	5.68	4.40	2.47	1.67	3.58
荧蒽系列	0.55	0.45	0.55	0.62	0.34	0.29	0.47
系列	2.25	1.81	2.65	3.52	2.06	1.67	2.33
苝系列	0.49	0.38	0.68	0.82	0.52	0.41	0.55
蒽系列	2.68	2.17	2.65	2.95	1.71	1.37	2.26

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表 5 松河煤中可识别的芳香烃化合物

Table 5. Identification of aromatics compounds in coals from Songhe Mine

	芳香烃化合物	SH1152-1	SH1152-3	SH1232-1	SH1232-3	SH1334-1	SH1334-3	平均值
	芳香烃化合物	w_B/%
1	萘	0.26	0.41	0.24	0.21	2.68	2.21	1.00
2	2-甲基萘	0.52	0.51	0.44	1.29	10.46	9.44	3.77
3	1-甲基萘	1.15	1.49	0.90	0.62	4.48	4.34	2.16
4	联苯	0.32	0.45	0.23	0.13	2.01	1.87	0.83
5	2-乙基萘	0.84	1.00	0.75	0.63	1.20	1.17	0.93
6	2, 6+2, 7-二甲基萘	2.99	2.82	1.82	1.86	5.74	5.88	3.52
7	1, 3+1, 7-二甲基萘	2.75	2.57	3.37	2.93	5.45	5.49	3.76
8	1, 6-二甲基萘	1.78	1.51	2.51	2.26	4.02	4.44	2.75
9	1, 4+2, 3-二甲基萘	0.40	0.54	0.41	0.34	0.41	0.41	0.42
10	1, 5-二甲基萘	2.04	1.88	1.06	1.00	1.78	1.84	1.60
11	1, 2-二甲基萘	0.57	0.65	1.00	0.55	0.64	0.62	0.67
12	4-甲基联苯	0.78	0.67	1.47	1.43	2.69	2.84	1.65
13	3-甲基联苯	0.76	0.78	0.96	0.85	1.42	1.48	1.04
14	C₃-萘	1.18	1.49	0.88	0.81	1.06	1.13	1.09
15	氧芴	0.36	0.49	0.29	0.28	0.27	0.31	0.33
16	1, 3, 7-三甲基萘	0.54	0.65	0.46	0.39	0.48	0.46	0.50
17	1, 3, 6-三甲基萘	0.45	0.59	0.44	0.39	0.34	0.35	0.43
18	1, 3, 5+1, 4, 6-三甲基萘	1.85	2.34	1.49	1.41	1.27	1.45	1.64
19	2, 3, 6-三甲基萘	2.23	2.63	1.72	1.60	1.47	1.72	1.89
20	1, 2, 7-三甲基萘	1.23	1.33	1.46	1.34	0.93	1.07	1.23
21	1, 6, 7-三甲基萘	2.21	2.54	1.78	1.67	1.53	1.69	1.90
22	1, 2, 6-三甲基萘	2.08	2.60	2.23	2.16	1.43	1.57	2.01
23	芴	0.31	0.43	0.24	0.20	0.26	0.22	0.28
24	3, 5+3, 3′-甲基联苯	1.14	1.35	0.89	0.89	0.93	1.04	1.04
25	3, 4′-二甲基联苯	2.01	2.53	2.05	1.97	1.33	1.57	1.91
26	4, 4′-二甲基联苯	1.76	2.23	1.66	1.55	1.26	1.45	1.65
27	4-甲基氧芴	0.68	0.89	0.98	0.99	0.53	0.60	0.78
28	2-甲基氧芴	0.70	0.79	0.76	0.68	0.57	0.61	0.69
29	3-甲基氧芴	0.61	0.84	0.82	0.85	0.55	0.57	0.70
30	1-甲基氧芴	0.54	0.67	0.56	0.56	0.44	0.46	0.54
31	3-甲基芴	0.59	0.71	0.64	0.59	0.36	0.36	0.54
32	2-甲基芴	1.69	1.96	1.54	1.49	1.06	1.25	1.50
33	1-甲基芴	2.49	2.78	2.30	2.23	1.56	1.94	2.22
34	C₂-氧芴	0.80	0.94	0.95	0.91	0.52	0.57	0.78
35	C₂-氧芴	0.82	0.78	1.08	1.05	0.57	0.60	0.82
36	硫芴	1.10	1.26	1.72	1.70	1.03	1.12	1.32
37	C₂-氧芴	0.41	0.46	0.41	0.37	0.24	0.27	0.36
38	C₂-氧芴	0.35	0.38	0.45	0.45	0.25	0.25	0.36
39	C₂-氧芴	0.41	0.49	0.46	0.44	0.25	0.27	0.39
40	C₂-氧芴	0.28	0.37	0.33	0.30	0.18	0.16	0.27
41	菲	2.58	2.21	1.91	2.00	2.06	2.46	2.20
42	C₂-芴	0.63	0.72	0.65	0.59	0.40	0.37	0.56
43	C₂-芴	0.97	1.05	0.86	0.82	0.56	0.62	0.81
44	C₂-芴	1.32	1.35	1.26	1.34	0.82	0.93	1.17
45	C₂-芴	0.75	0.76	0.76	0.77	0.46	0.54	0.67
46	4-甲基二苯并噻吩	0.83	0.86	0.82	0.82	0.55	0.56	0.74
47	2-甲基二苯并噻吩	0.71	0.72	0.75	0.73	0.42	0.46	0.63
48	3-甲基二苯并噻吩	0.65	0.67	0.69	0.67	0.37	0.40	0.58
49	1-甲基二苯并噻吩	0.60	0.67	0.57	0.57	0.40	0.37	0.53
50	3-甲基菲	2.21	2.26	1.98	2.08	1.26	1.33	1.85
51	2-甲基菲	3.27	3.05	2.79	2.46	2.03	2.33	2.66
52	9-甲基菲	2.43	2.25	2.17	2.37	0.23	1.69	1.86
53	1-甲基菲	2.23	2.12	1.76	1.80	1.29	1.46	1.78
54	C₃-芴	0.61	0.55	0.59	0.30	0.34	0.34	0.45
55	C₃-芴	0.43	0.44	0.43	0.41	0.31	0.31	0.39
56	C₂-硫芴	1.38	1.39	1.33	1.40	0.97	0.98	1.24
57	3, 6-二甲基菲	0.89	0.86	0.86	0.89	0.53	0.48	0.75
58	2, 6+3, 5-二甲基菲	0.84	0.77	0.73	0.79	0.47	0.47	0.68
59	2, 7-二甲基菲	1.33	1.25	1.23	1.27	0.78	0.87	1.12
60	2, 10+3, 10+1, 3+1, 9-二甲基菲	3.84	3.39	3.50	3.76	2.09	2.21	3.13
61	2, 9+1, 6-二甲基菲	1.03	0.91	0.92	0.98	0.55	0.59	0.83
62	1, 7-二甲基菲	0.70	0.63	0.67	0.71	0.41	0.43	0.59
63	2, 3-二甲基菲	0.74	0.66	0.82	0.90	0.48	0.45	0.67
64	C₃-硫芴	0.75	0.74	0.74	0.83	0.49	0.45	0.67
65	苯并萘并呋喃[2, 1-d]	1.22	1.13	1.18	1.27	0.80	0.59	1.03
66	苯并萘并呋喃[1, 2-d]	0.47	0.44	0.50	0.55	0.31	0.25	0.42
67	芘	0.70	0.64	0.69	0.80	0.44	0.36	0.60
68	苯并萘并呋喃[2, 3-d]	0.39	0.33	0.34	0.36	0.22	0.23	0.31
69	苯并萘并呋喃[3, 2-d]	0.69	0.47	0.74	0.61	0.34	0.25	0.51
70	1, 3, 6-三甲基菲	0.65	0.54	0.60	0.64	0.36	0.29	0.51
71	2, 7, 9-三甲基菲	0.94	0.80	0.91	0.99	0.53	0.47	0.78
72	2, 6, 9-三甲基菲	0.32	0.27	0.31	0.37	0.19	0.13	0.26
73	2, 3, 6-三甲基菲	0.82	0.71	0.81	0.87	0.50	0.42	0.69
74	1, 6, 9-三甲基菲	0.55	0.44	0.52	0.62	0.30	0.25	0.45
75	1, 7, 9-三甲基菲	0.69	0.61	0.71	0.73	0.44	0.39	0.59
76	C₃-菲	0.90	0.78	0.83	0.92	0.54	0.50	0.75
77	C₁-苯并蒽	1.28	1.05	1.34	1.44	0.87	0.91	1.15
78	C₁-苯并蒽	0.79	0.62	0.70	0.80	0.46	0.20	0.59
79	甲基荧蒽	0.55	0.45	0.55	0.62	0.34	0.29	0.46
80	2-甲基芘	0.35	0.32	0.38	0.48	0.26	0.16	0.32
81	4-甲基芘	0.49	0.37	0.51	0.57	0.29	0.23	0.41
82	1-甲基芘	0.36	0.46	0.38	0.44	0.22	0.14	0.33
83	C₂-苯并蒽	0.61	0.49	0.62	0.70	0.38	0.26	0.51
84	C₂-芘	0.73	0.87	1.65	1.67	0.56	0.54	1.00
85	C₂-芘	0.55	0.81	1.27	0.44	0.70	0.23	0.67
86	苯并萘并噻吩	1.02	0.28	1.10	0.87	0.29	0.16	0.62
87	苯并萘并噻吩	0.37	0.42	0.43	0.49	0.38	0.23	0.39
88	䓛	1.46	1.07	1.47	2.04	1.20	0.95	1.36
89	C₁-苯并萘并噻吩	0.93	0.61	0.99	1.17	0.69	0.72	0.85
90	C₁-苯并萘并噻吩	1.02	0.72	1.14	0.19	0.67	0.66	0.73
91	C₁-苯并萘并噻吩	0.68	0.52	0.65	0.72	0.57	0.35	0.58
92	C₁-苯并萘并噻吩	0.89	0.63	0.80	1.21	0.70	0.56	0.80
93	3-甲基䓛	0.57	0.38	0.58	0.68	0.43	0.34	0.49
94	2-甲基䓛	0.23	0.36	0.60	0.80	0.43	0.39	0.47
95	C₂-苯并萘并噻吩	0.28	0.36	0.58	0.84	0.52	0.37	0.49
96	C₂-苯并萘并噻吩	0.50	0.33	0.27	0.46	0.22	0.36	0.36
97	C₂-苯并萘并噻吩	0.38	0.47	0.36	1.22	1.49	0.47	0.73
98	5, 8-二甲基苯并菲	0.48	0.35	0.84	1.11	0.48	0.37	0.60
99	C₂-苯并菲	0.40	0.37	0.69	0.88	0.51	0.37	0.54
100	苝	0.49	0.38	0.68	0.82	0.52	0.41	0.55
101	苯并芘	0.55	0.07	0.80	nd	nd	nd	0.48
注：nd.未检测到

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